La linea Alghero-Sassari fa parte del primo blocco di ferrovie secondarie realizzate in Sardegna. Vennero date in concessione dal Governo alle Strade Ferrate Secondarie Sarde, la linea venne progettata dall'Ingegner Alfredo Cottrau ed aperta al pubblico il primo marzo 1889.
Nel 1921 alla SFSS subentrarono le Ferrovie Complementari della Sardegna, che nel 1933 passarono sotto il controllo azionario delle neonate Strade Ferrate Sarde, che rilevarono altre due linee a scartamento ridotto del sassarese: la Sassari-Sorso e la Sassari-Tempio-Palau. Nel 1941 la linea passò dalle FCS alle SFS insieme alla Monti-Tempio. Nel dopoguerra la linea fu interessata a lavori di sistemazione dell'armamento e vennero realizzate alcune leggere varianti al percorso. Nel maggio del 1958 entrarono in servizio le prime automotrici diesel che poco per volta sostituirono le vecchie locomotive a vapore.
Con il decreto ministeriale 48 del 12 gennaio 1970 venne decisa la chiusura dei due chilometri di linea dal porto a Sant'Agostino che sarebbe diventato il nuovo capolinea algherese a seguito della costruzione di una nuova stazione. La decisione di chiudere l'ultimo tratto della linea fu dovuto al presunto rallentamento che causavano i due passaggi a livello e ad una riqualificazione e sviluppo turistico del porto di Alghero. Nel 1981 venne demolita la vecchia stazione del porto, al suo posto venne installato provvisoriamente un chiosco in lamiera ed i treni continuarono ad arrivarvi ugualmente. Solo nel 1988 vennero definitivamente chiusi al traffico (e successivamente smantellati) i due chilometri da Sant'Agostino al porto.
Nel 1989 la linea passò alle Ferrovie della Sardegna, che negli anni novanta effettuarono importanti modifiche al tracciato: nuove varianti furono realizzate tra la fermata di Molafà ed Olmedo che ridussro il tempo di percorrenza grazie anche all'utilizzo di nuove automotrici. Questi interventi ridussero la lunghezza della linea agli attuali 28 km.
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